Questo museo contiene una collezione unica di sculture greche di epoca arcaica, miracolosamente conservatosi grazie alle opere di fortificazione dell'Acropoli, intraprese frettolosamente dopo la distruzione operata dai Persiani nel 480 a.C.
Nella sala I ci sono due frontoni molto interessanti uno proviene da un piccolo edificio dell'Acropoli e mostra Eracle e l'Idra di Lerna; l'altro faceva probabilmente parte dell'Ecatompedon e raffigurava una leonessa che divora un toro. Forse anche la figura di Gorgone che corre apparteneva all'Ecatompedon. Tali sculture si datano agli inizi del VI secolo a.C. Nella sala II sono esposti un frontone con Eracle, Tritone e, a destra, un mostro della barba blu, tre teste umane e corpo di serpente; e ancora il celebre Moscoforo, figura di pastore che porta sulle spalle un vitello, una delle opere arcaiche più raffinate. Nelle sale III, IV e V, tra le opere di scultura più importanti ci sono un grande Kouros, un cavaliere, un cane da caccia, soprattutto le famose Korai che rappresentavano o le sacerdotesse di Atena o delle devote della dea, in una versione -diremmo- standardizzata di giovinetta, con sulle labbra un sorriso enigmatico e una ricca capigliatura sul volto raffinato. La posizione delle statue illustra la graduale liberazione della rigidità arcaica, che quasi comprimeva i corpi,le braccia, le gambe all'inizio del VI secolo. a.C verso una maggiore morbidezza delle braccia e delle mani, spesso tese in gesti di offerta, mentre la ricchezza delle pieghe del panneggio della tunica di tipo ionico accentua - all'alba dell'età classica- le linee del corpo. Le sale VI-IX sono dominate dalle sculture classiche: uno splendido bassorilievo di Atena appoggiata alla lancia, un superbo cavallo, delle figure di adolescenti e di Korai, e dei frammenti del fregio del Partenone, in cui l'arte di Fidia ha conferito estrema naturalezza e straordinaria perfezione alle figure umane o di animali in movimento o in riposo: il fregio di Atena Nike, dono di Alcibiade, che allora decorava il parapetto del tempio, doveva avere straordinarie qualità artistiche, a giudicare dal bassorilievo -a noi pervenuto- della Nike che graziosamente si allaccia il sandalo.

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