Rivelatori in diamante sintetico poli emonocristallino per radiazioni e particelle ionizzanti

Università degli Studi “Roma Tre”

Dipartimento di Ingegneria elettronica

Corso di dottorato:

Dalle Nanostrutture ai Sistemi, XIX ciclo

Rivelatori in diamante sintetico poli e monocristallino per radiazioni e particelle ionizzanti

Dott. Isabella Ciancaglioni

Relatore e Coordinatore:

Prof. Gennaro Conte

Anno Accademico 2007-2008

Questa tesi è dedicata alla memoria del prof. Fabrizio Galluzzi, il più grande e simpatico dei maestri, che ci ha affascinato con l’originalità delle sue idee e con la chiarezza e la semplicità delle sue spiegazioni e ci ha commosso con la serenità e il calore della sua presenza.

- 2 -

Indice

INTRODUZIONE ............................................................................................................ 5

Capitolo 1: modelli di generazione e trasporto di carica

1.1 Sommario............................................................................................................... 8

1.2 Assorbimento della radiazione .............................................................................. 8

1.3 Teoria classica del trasporto di Drude ................................................................. 12

1.4 Lunghezza di raccolta........................................................................................... 13

1.5 Equazioni di continuità ........................................................................................ 16

1.6 I difetti nei modelli di trasporto ............................................................................ 18

1.7 Modelli di generazione-ricombinazione ............................................................... 20

Capitolo 2: il diamante

2.1 Sommario............................................................................................................. 26

2.2 Proprietà del diamante........................................................................................ 27

2.2.1 Resistenza agli ambienti ostili............................................................................ 29

2.2.2 Proprietà meccaniche......................................................................................... 29

2.2.3 Proprietà elettroniche......................................................................................... 30

2.2.4 Proprietà termiche.............................................................................................. 31

2.2.5 Proprietà ottiche................................................................................................. 31

2.3 Crescita del diamante........................................................................................... 31

2.3.1 Metodo ad alta pressione ed alta temperatura (HPHT)...................................... 32

2.3.2 Metodi di crescita a bassa pressione................................................................ 34

2.3.2.1 Metodo del filamento caldo.............................................................................. 34

35

2.3.2.2 Combustion Flame Deposition........................................................................

2.3.2.3 Plasma Jet Deposition.................................................................................... 36

2.3.2.4 Deposizione assistita da plasma..................................................................... 36

Capitolo 3: rivelatori di radiazione UV e X in diamante policristallino

3.1 Sommario............................................................................................................. 42

3.2 Misure di fotoconducibilità nel profondo UV......................................................... 43

3.3 Misure di fotoconducibilità con raggi X molli....................................................... 47

3.4 Misure UV e X su diamante sintetico CVD........................................................... 47

3.5 Discussione............................................................................................................ 49

3.6 Problematiche aperte sul diamante sintetico policristallino.................................. 50

Capitolo 4: dosimetri a stato solido per radiazioni e particelle ionizzanti

4.1 Sommario............................................................................................................. 52

4.2 Ipotesi di lavoro.................................................................................................... 52

4.3 Generalità sui dosimetri a stato solido................................................................. 54

4.4 Camera a ionizzazione.......................................................................................... 55

4.5 Diodi e MOSFET a confronto con dispositivi in diamante.................................... 56

4.6 L’acceleratore per radioterapia Clinac DHX VARIAN........................................... 60

Capitolo 5: dosimetri in diamante sintetico monocristallino per fotoni ed elettroni radioterapici

5.1 Sommario............................................................................................................. 63

5.2 Realizzazione dei rivelatori SCD per fasci radioterapici...................................... 64

5.3 Caratteristica corrente-tensione dei rivelatori SCD.............................................. 66

- 3 -

5.4 Setup sperimentale............................................................................................... 67

............................

5.5 Preirraggiamento e stabilità dei dispositivi SCD................................................... 70

5.6 Tempi di risposta dei rivelatori SCD..................................................................... 71

5.7 Dipendenza dei rivelatori SCD dal rateo di dose.................................................. 73

5.8 Linearità in funzione della dose dei rivelatori SCD............................................... 76

5.9 Curve di assorbimento in profondità dei rivelatori SCD........................................ 78

5.10 Dipendenza dal campo di irraggiamento............................................................ 80

5.11 Misure con gli elettroni........................................................................................ 81

5.12 Discussione.......................................................................................................... 83

CONCLUSIONI ............................................................................................................. 86

BIBLIOGRAFIA ............................................................................................................ 90

RINGRAZIAMENTI........................................................................................................ 97

- 4 -

Introduzione

Da diversi decenni il silicio è il materiale più usato in elettronica ed in generale nella realizzazione di microsistemi, per le sue notevoli proprietà elettriche e meccaniche.

Tuttavia, il suo utilizzo in dispositivi che operino in ambienti “ostili” come quelli costituiti da alti flussi di radiazione, alte temperature o agenti chimici, presenta molte limitazioni e per questo motivo si stanno ricercando nuovi materiali.

Tra i vari materiali proposti in alternativa per la realizzazione di dispositivi adatti alle condizioni più severe, il sintetico ed in particolare quello SCD

diamante monocristallino

(Single cresciuto per epitassia con tecnica

Crystal Diamond), CVD (Chemical Vapour

è senz’altro uno dei più promettenti. Infatti grazie alle sue notevoli proprietà,

Deposition)

come l’alto punto di fusione, la bassa reattività chimica e l’estrema robustezza, sembra essere il candidato ideale per essere utilizzato senza danneggiamenti negli ambienti più ostili; per l’ampia gap tra banda di valenza e di conduzione è particolarmente adatto ad operare anche ad alta temperatura e in presenza di intensa luce visibile.

Per la realizzazione di rivelatori a stato solido per radiazione e particelle ionizzanti, il diamante presenta quindi caratteristiche ottimali soprattutto per la sua resistenza al danno da radiazione. Possiede inoltre una elevata risoluzione dosimetrica, fondamentale in presenza di fasci incidenti di piccole dimensioni come, ad esempio, quelli della radioterapia ad intensità modulata (IMRT); i rivelatori attualmente disponibili, generalmente al silicio, sono spesso inadatti a rivelare campi di radiazione caratterizzati da elevati gradienti.

Da qualche anno sono in commercio con

rivelatori a diamante monocristallino naturale

ottime caratteristiche: piccole dimensioni, elevata sensibilità, alta resistenza al danno da radiazione, risposta equivalente a quella del tessuto umano, indipendenza dall’energia dei fotoni o delle particelle incidenti e linearità rispetto all’intensità della radiazione incidente.

I rivelatori a diamante monocristallino naturale tuttavia, oltre ad essere molto costosi, necessitano di un trattamento di priming prima dell’uso e mostrano una non trascurabile dipendenza dal tasso di fotogenerazione. È poi usuale riscontrare un diverso comportamento tra vari rivelatori. Per superare questi limiti è in corso in vari istituti di ricerca il tentativo di sviluppare rivelatori per alte energie basati su diamante sintetico.

- 5 -

Il lavoro riportato nella tesi segue questa linea di attività. Esso riguarda sostanzialmente la caratterizzazione fotoelettrica di film di diamante CVD. Nella prima parte sono state studiate le caratteristiche di materiali policristallini. I campioni di diamante policristallino hanno però mostrato limiti di riproducibilità ed evidenti effetti memoria, apparentemente ineliminabili. Per questi motivi l’attenzione è stata successivamente rivolta al diamante sintetico monocristallo. La scelta di cambiare il materiale d’indagine è stata giustificata sulla base delle seguenti considerazioni. In questi ultimi anni sono stati sviluppati, presso l’università di Tor Vergata, dispositivi basati su film monocristallini SCD per la rivelazione di particelle pesanti e neutroni, sia termici che veloci; questi dispositivi hanno ottime prestazioni in termini di linearità, stabilità, affidabilità e mancanza di effetti di memoria. D’altra parte, già dagli anni novanta veniva dimostrata per il diamante la sostanziale indipendenza del meccanismo di trasporto di carica dal tipo di radiazioni e/o particelle incidenti e dal loro intervallo energetico. C’erano quindi buone possibilità che dispositivi simili a quelli per la rivelazione di particelle pesanti e neutroni potessero funzionare bene anche per elettroni e fotoni alle energie radioterapiche.

La seconda parte del lavoro è stata quindi svolta utilizzando otto prototipi di rivelatori in SCD. I dispositivi, realizzati presso i Laboratori del

diamante sintetico monocristallino

Dipartimento di Ingegneria Meccanica dell’Università di Roma sono

Tor Vergata,

costituiti da una innovativa struttura a film sottile: diamante drogato p/ diamante intrinseco/ metallo. La caratterizzazione dosimetrica è stata eseguita presso le strutture radioterapiche dell’ospedale di Roma. I dispositivi in SCD hanno

San Filippo Neri

mostrato prestazioni confrontabili e addirittura superiori a quelle di dosimetri commerciali in diamante naturale in termini di ripetibilità, stabilità, affidabilità e linearità della fotorisposta. I campioni di monocristallo, inoltre, non hanno evidenziato i fastidiosissimi effetti di memoria riscontrati nei materiali policristallini e sono risultati indipendenti dall’energia e dal tasso di fotogenerazione.

La tesi si articola in cinque capitoli.

Nel primo sono descritti i modelli teorici di generazione e trasporto di carica elettrica che sono alla base del meccanismo di rivelazione dei rivelatori in studio.

Nel secondo capitolo sono analizzate le proprietà del diamante, con particolare riferimento a quelle caratteristiche che ne fanno un candidato naturale per la realizzazione di rivelatori per radiazioni e particelle ionizzanti. Sempre nel secondo capitolo sono poi descritti i principali metodi di crescita del diamante sintetico, con particolare riguardo alla tecnica

- 6 -

CVD (Chemical Vapour Deposition), che è la tecnica che viene utilizzata presso i Laboratori di “Tor Vergata” per la crescita di diamante monocristallino di ottima qualità per la realizzazione di dispositivi optoelettronici.

Nel terzo capitolo viene descritto il lavoro di caratterizzazione su rivelatori in diamante policristallino con misure di fotoconducibilità in funzione dell’intensità di radiazione incidente, effettuate con una sorgente laser Argon-Fluoro ad eccimeri nell’ultravioletto profondo, a 193 nm e confrontate con misure analoghe con una sorgente di raggi X molli a 8 KeV, per cercare di mettere in correlazione i difetti presenti nel materiale con le proprietà fotoconduttive. I modelli teorici utilizzati per l’interpretazione delle misure sono quelli già descritti nel primo capitolo, in particolare i modelli di generazione–ricombinazione di Shockley – Read – Hall, sviluppati tra gli anni cinquanta e sessanta. Le misure effettuate possono essere interpretate con questi modelli, ma è evidente la difficoltà di costruire rivelatori affidabili in diamante sintetico policristallino.

I capitoli quattro e cinque descrivono il lavoro di realizzazione e di caratterizzazione di nuovi rivelatori in diamante sintetico monocristallino per radioterapia effettuato tra Tor Vergata e il S. Filippo. In particolare nel quarto capitolo viene delineato il percorso sperimentale che ha portato ai risultati principali del presente lavoro di dottorato; viene poi descritta la sorgente di particelle e radiazioni ionizzanti costituita dall’acceleratore per radioterapia del San Filippo e i dosimetri a stato solido per alte energie di uso clinico, sottolineando le problematiche che spingono allo sviluppo di nuovi dispositivi.

Nel quinto capitolo vengono riportate e discusse le misure di caratterizzazione dei nuovi dosimetri in diamante sintetico monocristallino per elettroni e fotoni alle energie radioterapiche (6-18 MeV).

Vengono infine riassunte le conclusioni del presente lavoro con lo sguardo rivolto alle prospettive di sviluppo nell’ambito del progetto DIARAD della matrice di dosimetri in diamante sintetico monocristallino per imaging dosimetrico di fondamentale utilità ad esempio nelle tecniche di radioterapia ad intensità modulata IMRT.

- 7 -

Capitolo 1

Modelli di generazione e trasporto di carica

1.1 Sommario

In questo capitolo verranno descritti i modelli di generazione e trasporto di carica che sono alla base dei principi di rivelazione dei fotorivelatori a stato solido, in particolare in diamante, studiati in questo lavoro. Per costruire modelli che descrivano la fotogenerazione e il trasporto di carica elettrica è necessario esaminare l’assorbimento radiativo, mediante il quale i portatori sono creati, ed i meccanismi di trasporto e di cattura di tali portatori. Alcuni modelli di trasporto, che permettono di definire un parametro chiave del trasporto elettrico, la lunghezza di raccolta, e di schematizzare gli effetti dei difetti del materiale, risalgono agli anni trenta dello scorso secolo [Ramo32], [Hetch39]. Tali modelli, insieme alla teoria classica del trasporto di Drude ed alle leggi dell’assorbimento radiativo, costituiscono gli argomenti base per la descrizione dei fenomeni fotoconduttivi. Modelli più articolati, che trattano in grande dettaglio la casistica dei possibili tipi di difetti che possono intrappolare e far ricombinare i portatori fotogenerati e quindi denominati di “generazione-ricombinazione” sono stati poi sviluppati negli anni cinquanta, in particolare da Shockley- Read-Hall [Bube92].